Lutetium-Kalium Aktivitäts-Kalibrierung

[Henri]

Hallo Bernd,

man muss seine mit Lu2O3 versetzte Pilzprobe ja nicht wegwerfen, sondern das ist dann halt der Standard-Kalibrierstrahler für Pilze. Das macht man dann noch mal für Boden/Erde, vielleicht noch Sand, und wer sein selbsterlegtes Wildschwein messen möchte, noch mit irgend was, was halbwegs gewebeäquivalent ist. Ist halt nur wichtig, dass es nicht gammelt, damit man es immer wieder verwenden kann.  Das nötigt einem natürlich auch auf, später seine Proben zu trocknen (Pilze, Boden). Wenn man das Trocknen vermeiden möchte, könnte man immer noch eine definierte Menge Lu2O3 zugeben und danach verwerfen. Püriertes Wildschwein wäre so ein Kandidat, oder Fisch (fetthaltig).

Ich denke, wenn es wirklich genau werden soll, ist nicht nur die Dichte der Matrix wichtig, sondern auch deren chemische Zusammensetzung. Gewebe hat viel Wasserstoff und Sauerstoff, Sand viel Silizium, und getrocknete Pilze viel Kohlenstoff. Dementsprechend unterschiedlich ist dann ja auch die Energieabgabe in der Matrix. Die "Selbst"absorption der Lu-Gammaquanten in einer KCl-Matrix wird eine andere sein als in einer stark kohlenstoffhaltigen Matrix.

Allerdings, wie groß der Unterschied ist...? Vermutlich, im Vergleich zur Auswirkung einer geänderten Messgeometrie, zu vernachlässigen. Hat man ja bei Prospektor schon gesehen.

Viele Grüße!

Henri

[opengeiger.de]

Vielen Dank an Henri für die erstklassigen Daten!!!
Ich hab nun mal die Auswertung gemacht. Einlesen liesen sich die Daten nun problemlos in Interspec. Das Ergebnis passt gut ins Bild. Der alte Canberra scheint doch noch recht in Schuß zu sein, vor allem bei den niederen Energien. Was mich nun aber immer mehr erstaunt ist die hohe Efficiency von Peters Anlage gegenüber den anderen. Das ist schon überraschend zumal er ja auch mit metallischem Lu gemessen hat und nicht mit Lu2O3. Im Anhang nun die Daten.

Aber nun wärs mal interessant damit die Aktivität einer Cs137 Probe zu bestimmen. Wir kommen also um den Ringversuch nicht rum. Ich werd mir mal was überlegen dazu. Aber vermutlich erst nach Weihnachten.


   

[Henri]

Danke für die Auswertung, Bernd, sehr interessant!

Ja, mein alter Canberra läuft super, seit er neue Tantal Elkos bekommen hat. Vorher hat es öfters mal gestunken, wenn man ihn angeschaltet hat...
Ich hoffe nur, dass mein historisches Notebook nie schlapp macht. Die Software läuft schon nicht mehr auf Windows 98, ein Umzug auf einen 200 MHz P-II ist kläglich gescheitert... und der Transfer der Messdaten mittels Diskette ist auch etwas "nostalgisch". Aber notfalls gibt's auch noch eine Theremino-Box im Schrank, falls das alte Geraffel mal ins Altersheim muss. Dann müsste ich nur den Spannungsteiler umlöten.

Die hohe Effizienz von Peters Setup bei den niedrigen Energien könnte daran liegen, dass das Metall ja quasi punktförmig direkt auf dem Kristall aufliegt, womit knapp die Hälfte der Gammaquanten diesen erreichen. Das Oxid hat ja ein deutlich größeres Volumen, da geht viel mehr daneben. In meinen Glasfläschchen hat der Boden vielleicht nur ca. 1/6 der Gesamtoberfläche, und ist auch noch 20mm vom Kristall entfernt. Da geht schon einiges daneben...
Warum bei Peter aber die 1460 auch so gut sind?   

Viele Grüße!

Henri

[Peter-1]

Bernd hat wieder toll gearbeitet, danke !
Zur Klärung werde ich morgen einige Bilder von dem Meßkopf mit den Lu-Stückchen machen. Vielleicht kommen wir der Sache dann näher.

Peter

[opengeiger.de]

Das Almera Netzwerk des IAEA (Analytical Laboratories for the Measurement of Environmental Radioactivity) macht ja immer wieder tolle Tagungen an schönen Orten der Welt, aber Corona-bedingt gab es 2021 im Frühjahr ein großes Webinar. Es hatte den Titel: "Foundations of gamma-ray spectrometry" und wurde von Alexander Mauring, dem Gamma Spectrometry Specialist des "IAEA Terrestrial Laboratory" in Seibersdorf (Österreich) moderiert. Und genau dieser Herr hat nun einen für das Thema dieses Forum-Threads doch äußerst lehrreichen Vortrag gehalten, mit dem Titel : ,,Efficiency calibration of HPGe detectors". Da erzählt der Ober-Profi des IAEA nämlich ganz genau, warum man so eine Detektor Efficiency Kalibrierung macht, auf was man beim Messen aufpassen muss, wie man mit den Ergebnissen rechnet, wenn man es gaaaanz, ganz genau haben will und wie man dann am Ende die unbekannte Aktivität einer Probe bestimmt. Man könnte das als "State of the art" im Profi-Bereich bezeichnen. Ich hab den Vortrag angehängt, den gibt's wie gesagt unter:
https://nucleus.iaea.org/sites/ReferenceMaterials/Pages/ALMERA-Webinars.aspx

Dass das nun auf HPGe Detektoren ausgerichtet ist, ist aber erstmal nebensächlich, wir können das auf NaI Detektoren genauso anwenden. Und dass die Profis hier mit "heißer Chemie" messen, ist auch schön, geht aber genauso mit natürlichen Nukliden. Und ich denke man kann die Methode eben so weit runterstrippen, dass wir am Ende bei einer Lu-K Kalibrierung sind, die mit einigermaßen verständlichen Unsicherheiten im Hobby-Umfeld nutzbar ist. Das ist jedenfalls mein Ziel. Am Ende soll ein überschaubares Dokument rauskommen, dass jeder verstehen können sollte, der eine funktionierende Gamma-Spektroskopie Anlage aufgebaut hat. Also so zu sagen eine ,,Poor Man's Detector Efficiency Cal". 

Das müsste doch hinzubekommen sein, oder wen schreckt jetzt hier das Geräte- und Nuklid-Inventar der IAEA Leute? 

[Peter-1]

Wie sieht meine Anordnung aus ?
Die kleinen Lu-Stückchen habe ich so gut es geht verteilt. Richtig / Falsch ?
Um den Szintillator ist ein Al-Schutzgehäuse mit abnehmbaren Kunststoffdeckel. D.h. der Kristall ist mechanisch gut geschützt. Zum messen belasse ich den Al-Schutz und entferne den Kunststoffdeckel. Bilder sagen mehr .....

[opengeiger.de]

Aus meiner Sicht sieht das sehr vorbildhaft aus! 

Was man nicht sieht: Hast Du auch einen Kupfer-Blei Deckel mit der selben Schichtung?

Das Plexiglas zur Beta-Abschirmung ist ca. 10mm dick? Man müsste mal testen wie es wirkt, wenn man diese Dicke z.B. auf 3mm bringt. Der Beta-Zerfall hat beim Lu176 eine mittlere Energie von nur 187keV. Man bekäme etwas mehr Betas stark verteilt im Hintergrund dann aber vielleicht auch deutlich mehr Gamma Counts im Photo Peak.

Gemessen an der Tatsache, dass es eine metallische Probe ist, ist bei der gegebenen Fragmentgröße die Verteilung meiner Meinung nach plausibel. Wie schon erwähnt, ich habe schon mal einen Setup gesehen, wo das metallische Lu in Form von "Stahlwolle" aufbereitet war. Das wäre mehr "fluffy". Aber ich denke in Anbetracht, dass das Lu2O3 bald da ist, dann würde ich jetzt nicht versuchen mit viel Aufwand das Lu noch in die Form von "Stahlwolle" oder in eine sonstige Spanform zu bringen. Ich bin jetzt echt gespannt, wie das Lu2O3 in dieser Anlage rauskommt.

Wirklich sauber gemacht, da gibts nix zu meckern! Und die Efficiency Kurve spricht ja für sich! 

[Peter-1]

Hallo Bernd,

der untere Teil, also Multipliergehäuse ist mit einer relativ dünnen Cu-Folie umwickelt und steckt in einem 2mm Bleizylinder. Der Deckel ist selbstverständlich aus entsprechender Cu-Pb Schichtung.
Als Anhang noch ein K40 Spektrum aus 100g KCl.
Peter

[NoLi]

Wie sieht meine Anordnung aus ?
Die kleinen Lu-Stückchen habe ich so gut es geht verteilt. Richtig / Falsch ?
Um den Szintillator ist ein Al-Schutzgehäuse mit abnehmbaren Kunststoffdeckel. D.h. der Kristall ist mechanisch gut geschützt. Zum messen belasse ich den Al-Schutz und entferne den Kunststoffdeckel. Bilder sagen mehr .....

Metallisches Lutetium hat eine spezifische Aktivität von 52 Bq/g. Wiege deine Probe genau, dann hast Du die Gesamtaktivität.
Für eine Flächenkalibrierung ist die Anordnung ok, für eine Efficiency-Bestimmung in Volumengeometrie würde ich die Lu-Stückchen erstmal in einem Stück Schaumgummi (idealerweise in der Größe deiner Probenmessschale) verteilen.
Sollten unterschiedliche Dichten noch gewünscht sein, mache aus geeigneten Materialien zusammen mit dem Lutetium eine Schichtenkonfiguration in Probengefäßgröße.

Gruß
Norbert

[Henri]

Das Plexiglas zur Beta-Abschirmung ist ca. 10mm dick? Man müsste mal testen wie es wirkt, wenn man diese Dicke z.B. auf 3mm bringt. Der Beta-Zerfall hat beim Lu176 eine mittlere Energie von nur 187keV. Man bekäme etwas mehr Betas stark verteilt im Hintergrund dann aber vielleicht auch deutlich mehr Gamma Counts im Photo Peak.

Ich habe bei meiner Messung auch die 12mm Plexi-Platte dringelassen, obwohl ich die nicht brauche fürs Lutetium. Aber das soll ja eine Standard-Messgeometrie sein, sie darf also nicht verändert werden, egal was man sich auf den Detektor packt! Und 3mm ist für K-40 z.B. schon reichlich wenig, da macht man sich keinen Gefallen mit.

Ich denke, das dürfte auch der erste Schritt sein: dass sich jeder überlegt, wie bei seinem Detektor und Bleiburg die Standard-Geometrie aussehen soll. Wenn man die später ändert, muss man halt alle Kalibriermessungen und -Rechnungen noch mal machen. Aber für jedes Setup gibt es ein Optimum, das in der Regel durch den verfügbaren Platz in der Messkammer und das zur Verfügung stehende Behältnis bestimmt wird. Komfortabel ist, wenn man mehrere gleiche Behälter hat, damit man seine Kalibrierquellen nicht ständig umfüllen muss und auch mal einen Behälter wegwerfen kann, wenn er kontaminiert ist, oder aufbewahren kann, wenn der Inhalt interessant ist. Salbenkruken in der Apotheke gibt es z.B. schon seit Jahrzehnten in der gleichen Form, sie sind billig, immer verfügbar und von der Form und Materialstärke her auch ganz gut geeignet. Kautex-Flaschen sind zwar üblicher, verschwenden aber beim Deckel zu viel Platz für unsere kleinen Bleiburgen.

Viele Grüße!

Henri

[Henri]

Wie schon erwähnt, ich habe schon mal einen Setup gesehen, wo das metallische Lu in Form von "Stahlwolle" aufbereitet war.

Wahrscheinlich Drehspäne. Wuße gar nicht, dass man aus reinem Lutetium irgend etwas sinnvolles herstellt. Eigentlich wird das doch nur als Legierungsbestandteil oder für Katalysatoren genutzt.

A propos: starke Magnete bestehen ja oft aus Seltenen Erden, und weil die sich nicht so gut trennen lassen, werden die auch nicht so sorgfältig getrennt. Wenn man die über eine bestimmte Temperatur erhitzt ("Curie-Temperatur" ), verschwindet der Magnetismus. Dann könnte man sich die eigentlich auch mal aufs Spektrometer packen...

[opengeiger.de]

Ich weiß ja nicht wie die Elektronen im PMT auf so nen Supermagnet reagieren, aber wir haben ja den RC-101 mit SiPM. Das wär mal ein Experiment wert. In den Supermagneten ist ja oft auch Co und Sm drin. Und wenn die SE aus China kommen ... 

[Henri]

Das Almera Netzwerk des IAEA (Analytical Laboratories for the Measurement of Environmental Radioactivity) macht ja immer wieder tolle Tagungen an schönen Orten der Welt, aber Corona-bedingt gab es 2021 im Frühjahr ein großes Webinar. Es hatte den Titel: "Foundations of gamma-ray spectrometry" und wurde von Alexander Mauring, dem Gamma Spectrometry Specialist des "IAEA Terrestrial Laboratory" in Seibersdorf (Österreich) moderiert. Und genau dieser Herr hat nun einen für das Thema dieses Forum-Threads doch äußerst lehrreichen Vortrag gehalten, mit dem Titel : ,,Efficiency calibration of HPGe detectors". Da erzählt der Ober-Profi des IAEA nämlich ganz genau, warum man so eine Detektor Efficiency Kalibrierung macht, auf was man beim Messen aufpassen muss, wie man mit den Ergebnissen rechnet, wenn man es gaaaanz, ganz genau haben will und wie man dann am Ende die unbekannte Aktivität einer Probe bestimmt. Man könnte das als "State of the art" im Profi-Bereich bezeichnen. Ich hab den Vortrag angehängt, den gibt's wie gesagt unter:
https://nucleus.iaea.org/sites/ReferenceMaterials/Pages/ALMERA-Webinars.aspx

Dass das nun auf HPGe Detektoren ausgerichtet ist, ist aber erstmal nebensächlich, wir können das auf NaI Detektoren genauso anwenden. Und dass die Profis hier mit "heißer Chemie" messen, ist auch schön, geht aber genauso mit natürlichen Nukliden. Und ich denke man kann die Methode eben so weit runterstrippen, dass wir am Ende bei einer Lu-K Kalibrierung sind, die mit einigermaßen verständlichen Unsicherheiten im Hobby-Umfeld nutzbar ist. Das ist jedenfalls mein Ziel. Am Ende soll ein überschaubares Dokument rauskommen, dass jeder verstehen können sollte, der eine funktionierende Gamma-Spektroskopie Anlage aufgebaut hat. Also so zu sagen eine ,,Poor Man's Detector Efficiency Cal". 

Das müsste doch hinzubekommen sein, oder wen schreckt jetzt hier das Geräte- und Nuklid-Inventar der IAEA Leute? 

Schöne Präsentation!

S. 53 ist besonders interessant, da wird nämlich auf freeware für die efficiency calculation hingewiesen:

1. EFFTRAN    http://efftran.com/ 
   

EFFTRAN comes complete with the full source code (Fortran and VBA) and is available completely free of charge. To get your copy of EFFTRAN, please write to Tim (dot) Vidmar (at) sckcen (dot) be.

2. ETNA       http://www.nucleide.org/ICRM_GSWG/ETNA-Presentation.pdf


Ob uns das (noch) weiter bringen kann?

[opengeiger.de]

Ob uns das (noch) weiter bringen kann?

Na, unter Umständen schon! Wenn ich es richtig interpretiere ist es ein Simulator mit dem man die Efficiency simulieren kann. Man gibt die Detektor-Geometrie und die Materialfaktoren ein und dann simuliert das die zu erwartende Efficiency. Wenn man das für die Kalibrierpunkte macht, ist das vielleicht ein Plausibilitätscheck für die Kalibriermessung. Ich werds mir mal näher anschauen. 

[opengeiger.de]

So, nun habe ich noch Background Daten von Curium bekommen und neue Lu -Daten von Samarskit. Damit ist ein vorläufiger Endstand erreicht, der zeigt, dass die Kalibriermethode doch ganz gut machbar ist. Das Ergebnis an Efficiency Kurven sieht nun in allen Fällen sehr brauchbar aus, wenn man den quadratischen Fit in die beiden großen Lu Peaks und den K Peak macht.  Dass Samarskit nun das Feld hinsichtlich der Efficiency anführt, ist nicht so sehr verwunderlich, er verwendet ja einen 4"x4"x4" großen Kristall, das muss sich ja irgendwie bemerkbar machen. Er hat nun die Lu2O3 Menge auf 13g reduziert, und damit zeigt die Kurve auch vorne eine recht gute Effizienz. Das Problem zu Beginn kam also tatsächlich daher, dass Theremino mit den vielen Pulsen aus den 300g Lu2O3 einfach überfordert war. Das Lu-Spektrum sieht nun auch erstklassig aus, vielleicht postet er es ja noch. 

Was für eine Detektor-Efficiency haben wir aber nun erreicht und was hilft sie uns? Nun, die Efficiency die wir gemessen haben, ist die absolute Efficiency, unabhängig von der Probengeometrie und der Probenmatrix. Sie gestattet es unter bestimmten Voraussetzungen, die Peakfläche im Spektrum (in cps) in die Becquerel umzurechnen.  Der quadratische Kurvenfit durch die 3 Punkte ermöglicht es diese Efficiency für andere Energien dann ebenfalls abzuschätzen, zum Beispiel für 662keV. Wen wir da nun eine Probe mit derselben Geometrie und derselben Probenmatrix an dieselbe Stelle in der Probenkammer mit demselben Einstellung aller Parameter messen, dann können wir damit die unbekannte Aktivität z.B. einer Cs137 haltigen Probe bestimmen, indem wir dafür dann ebenfalls die Peakfläche bestimmen, und diese durch die Gammaintensität (z.B. 85% bei Cs137) und durch die Efficiency bei der Cs137 Energie 662keV teilen. Diese Efficiency kann man aus der gefitteten Kurve bei 662keV ablesen.

Oder in einer Formel gesagt Ax = Fpeak(x) /(eps(Ex)*Igamma(x)). Hierin ist Ex die Energie des Peaks von der Probe mit unbekannter Aktivität Ax, eps(Ex) die energieabhängige Detektor-Effizienz abgelesen an der gefitteten Kurve und Igamma(x) die Gammaintensität des Peaks der Probe mit unbekannter Aktivität. Die Peakfläche des Peaks Fpeak(x) bekommt man, wenn man in das Spektrum z.B. mit Interspec eine Peakkurve (z.B. Gauss) in den Peak des vermessenen Spektrums fittet. Eine grobe Abschätzung erhält man auch, wenn man mit einem Rechtsklick in Theremino auf die Mitte des Peaks clickt, die cps zur Halbwertsbreite abliest und diese Zahl als Peakfläche verwendet. 

Wenn wir eine andere Probengeometrie verwenden, die Probe weiter weg vom Detektor platzieren oder ne andere Probenmatrix verwenden (z.B. ne Flüssigkeit), dann machen wir natürlich einen Fehler. Den Geometriefehler kann man jedoch über eine Berechnung der intrinsischen Efficiency auch wieder korrigieren. Da rechnet man dann aus, wie groß der Anteil der in den Detektor einfallenden Quanten ist, wenn die Probe einen gewissen Abstand und der Detektor ein gewisses Raumwinkel aus einer Kugel mit einem Radius, der dem Abstand entspricht, ausschneidet. Dann wird die Efficiency da drauf bezogen und sie wird damit in einem gewissen Rahmen abstandsunabhängig. Eine Korrektur auf Grund einer anderen Probenmatrix ist dagegen schwierig. Besser ist dann, man verdünnt die Probe mit unbekannter Aktivität mit einem Füllmaterial, was eine ähnliche Selbstabsorption erzeugt wie die Kalibrierprobe (zum Beispiel mit Mehl oder Sand).

Einen gewissen Fehler kann man dabei aber meist auch tolerieren. Oft geht es ja nur drum zu entscheiden ob man sich Sorge machen muss oder nicht. Und bei Bedenken schickt man die Probe dann eben ein.

Ich werd jetzt mal schauen, dass ich die Methode in ein Dokument gieße und dann für die Gammaspektroskopie-Community veröffentliche. Aber ich warte erst noch ab bis jeder Lu2O3 hat, dann kann ich vielleicht noch den einen oder anderen Datensatz nochmal korrigieren, z.B. den von DL3HRT, der bisher ja nur ein Stück Lu-Metall vermessen konnte. Ich denke mal, das wird aber noch bis nach Weihnachten dauern. Deswegen an dieser Stelle schon mal vielen herzlichen Dank an alle, die sich mit den Messungen so viel Mühe gemacht haben um für dieses ,,Projektchen" Daten zu liefern. 

Anbei die neuesten Daten.