Gereinigtes Uran

[opengeiger.de]

Es klingt zunächst mal langweilig hier einen Thread fürs Uran aufzumachen. Jeder glaubt sofort das Spektrum zu kennen. Aber ja, wie beim Thorium, es gibt auch kleine Details, die nur wenige kennen und an denen man doch noch einiges lernen kann (zumindest ich ). Das Gute dran ist, man kommt einfach ran an den Stoff der Begierde und darf ihn unter bestimmten Umständen sogar besitzen.

Was ich hier auch zum Thema des Threads speziell hinzugefügt habe, ist "Gereinigtes". Das soll also schon mal kein U238+ im Sinne der Strahlenschutzverordnung sein und eigentlich auch kein Unat. Denn es ist wie beim Thorium, da ist ein großer Unterschied zwischen dem aus natürlichem Uran chemisch abgetrennten Uran was eigentlich Unat. heißen müsste. Die Bezeichnung Unat. wird aber oft fälschlicherweise für Uranerz benutzt. In der aktuellen StrlSchV kommt der Begriff Unat. auch nicht mehr vor. Ich meine hier also das natürliche U238-U235-U234 Isotopen-Gemisch, wie auch immer man das heutzutage richtig nennt. Ich denke im internationalen Sprachraum hat sich der Begriff ,,Purified uranium" durchgesetzt. Nach der chemischen Abtrennung ist also nur die natürliche Mischung von U238, U235 und U234 enthalten, zunächst ganz ohne Töchter, wobei das Verhältnis einmal natürlich sein kann oder aber angereichert oder abgereichert, was so viel heißt wie mehr oder weniger U235, je nachdem ob die Isotopentrennung nach der Reinigung gemacht wurde oder nicht.

An den Halbwertszeiten kann man auch wieder erkennen, vom Gewicht her, wird das Uran-Isotopen-Gemisch vom U238 bestimmt und von den Aktivitäten her aber, so heißt es in der Literatur, zu 50% aus dem U238 und zu 50% aus dem U234, wobei man das auch erst mal verstehen muss warum eigentlich?

Nun ist die Frage, was heißt denn jetzt gereinigt? Also ich verstehe das Attribut ,,gereinigt" in Bezug auf die Töchter. Schaut man in die Zerfallsreihe, sieht man an den Halbwertszeiten, dass die Töchter Th234 und Pa234m recht schnell ,,reingewachsen" sind und man innerhalb von sechs Monaten (edited) von einem Gleichgewicht zur Mutter U238 reden kann. Das Th234 hat Gammalinien bei 63keV und 92keV und das Pa234m hat zwei sehr markante, aber nicht allzu intensive Linien bei 766keV und 1001keV. Das U235 liegt mit seinen Gammalinien bei144keV (10%) und 186keV (57%). Letztere ist also schon recht deutlich, auch wenn die spezifische Aktivität des U235 nicht allzu hoch ist.

Nun ist die Frage, wo bekommt man gereinigtes Uran her? Solche metallischen Uranwürfel, wie sie Heisenberg bei seinen Versuchen verwendet hat, liegen nicht (mehr) einfach in der Gegend rum und die Münzen aus dem ersten Uranmetall sind bereits hinter gesicherten Vitrinen verstaut.
Aber es gäbe da noch die Erde aus Gottow.  Das haben sich nun schon einige Leute Gamma-Spektroskopisch angeschaut:

Hier eine Liste aus dem Forum:

@DL3HRT
https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php?msg=1041
https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php?msg=2400

@Peter-1  Erste Messung
https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php?msg=4273

@Zugpferd
https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php?msg=4279

@Janni
https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php?msg=9578

Aber leider sieht man da nur das U235 recht deutlich.

Aber es gibt noch @Peter-1 ,s  zweite Messung:
https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php?msg=11536

In dieser Messung von Peter ist schon mal Einiges markiert und die geht auch in der Energie deutlich höher.

Klingt jetzt also schon etwas interessanter, aber muss man sich dazu zu Diebners Reaktorresten in der Pampa von Gottow durchschlagen und den Biss von Zecken riskieren?

Nein, es geht einfacher: Wir haben ja noch die Uranglasuren! Darin wurden die Uranoxide zur Farbherstellung verwendet, am bekanntesten ist das knallige Orange, das man viel auf den Flohmärkten findet, die jetzt gerade vermehrt stattfinden. Für die Farbherstellung wurde das Uran chemisch abgetrennt (Madame Curie hat sich dann tonnenweise die abgetrennten Reste aus Joachimstal geholt, um das Radium zu extrahieren). Das Uran wurde dann entsprechend oxidiert, und blieb so weitestgehend in seiner natürlichen Isotopen-Zusammensetzung erhalten (zumindest bis zum Ende des 2. Weltkriegs). Und was sieht man nun mit einem Radiacode und seinem kleinen CsI-Kristall an so einer Uranglasur? Der Frage wollte ich mal etwas detaillierter nachgehen.

Nun, in einem Versuch, der schon etwas zurückliegt, habe ich den Radiacode auf ein Stück einer uranglasierten Fliese gelegt, ein Spektrum aufgenommen und war enttäuscht. Das sah so aus:
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Aber damals war ich ja noch etwas unerfahren mit diesem besonderen Messgerätchen. Heute signalisiert mir so ein Spektrum relativ deutlich: Vorsicht Beta-Strahlung! Der Radiacode hat zwar ein Kunststoffgehäuse und ist ein Messgerät für Gammastrahlung (sagt man) aber das Gehäuse ist nicht so sonderlich dick und dass der Kristall gegen Betastrahlung unempfindlich sei, kann man nicht wirklich behaupten. Es kommt wohl auf die Energie und Menge an. Gut, dann kam mir die Idee mit dem ,,Betablocker", zuerst die 1cm dicke Paraffinplatte aus Kerzenwachs, dann habe ich aber doch immer mehr die Idee von der einen oder den mehreren Scheiben Plexiglas übernommen. Oder aber das ,,Verhüterli" aus Kupferblech, das ich dem ,,Poor Man's Marinelli-Gefäß" nachempfunden (https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php/topic,931.0.html) und enganliegend and das Radiacode-Gehäuse zusammengelötet habe.

Wenn man also empfindliche Messungen mit dem Radiacode an einer Beta-aktiven Probe machen möchte, sollte man besser entweder einen ,,Betablocker" oder ein ,,Beta-Verhüterli" verwenden.

Was bringt nun eine Beta-Abschirmung mit so einer Uranglasur? Einiges ist die Antwort, das sieht man ganz deutlich. Ich habe im Fall des Stücks der uranglasierten Fliese zwei 4mm Scheiben Plexiglas gut überlappend als ,,Betablocker" aufeinandergelegt und zwischen Fliese und Radiacode geschoben. Das kommt doch ,,geringfügig" anders raus, oder? Und die angezeigte Dosisleistung geht doch erheblich runter:
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Und jetzt plötzlich taucht auch das U235 bei 186keV aus dem Rauschen des Spektrums gut sichtbar auf. Und ich nehme deswegen mal an, die orange Uranfarbe auf der Fliese war aus europäischer Vor-Kriegs-Produktion. Der große Peak vorne ist wohl eine Mischung aus XRF am Blei der Messkammer und den Th234 Linien, die der Radiacode kaum trennen kann. Fiestaware aus USA müsste daher anders aussehen, denn dafür wurde angeblich Uranfarbe aus abgereichertem Uran verwendet.

Daher die Frage: Hat jemand aus der Community ein Stück Fiestaware aus USA und kann damit auch mal einen Versuch machen?

Das ist die eine Frage. Die andere ist aber, wie geht jetzt das Spektrum oberhalb von 500keV weiter? Dafür braucht meine Messung noch etwas Zeit. Ich bin auch im nSv/h Bereich der Dosisleistung. Aber dem Spektrum der Gottow-Erde nach, das @Peter-1 mit dem großen NaI Kristall gemessen hat, müssten eigentlich noch die zwei Peaks des Pa234m auftauchen, schaffen wir das mit dem Radiacode ??? Da müsste ja sonst weit und breit nix anderes sein!

[NoLi]

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An den Halbwertszeiten kann man auch wieder erkennen, vom Gewicht her, wird das Uran-Isotopen-Gemisch vom U238 bestimmt und von den Aktivitäten her aber, so heißt es in der Literatur, zu 50% aus dem U238 und zu 50% aus dem U234, wobei man das auch erst mal verstehen muss warum eigentlich?
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Uran-234 ist die Tochter vom Uran-238 und somit im Erz im Aktivitätsgleichgewicht mit der Mutter.
Uran-235 ist die Schwester vom Uran-238 und somit die Tante vom Uran-234.

Uran-234 hat eine wesentlich geringere Halbwertszeit (245500 Jahre) als Uran-238 (4,5 Mrd Jahre).

Uran-235 hat eine Halbwertszeit von 703,8 Mio Jahren. Bei der Entstehung der Erde vor ca. 4,5 Mrd Jahren betrug der spaltbare Uran-235 Anteil am Gesamturan runde 32%!
Wäre dies heute noch der Fall, müsste man beim Uranglasur-Tellerspülen aufpassen, nicht zuviele Teller in der Spüle zu haben...("Küchenreaktor")

Norbert

[wrdmstr inc.]

45min ...raysid kann den 766/1001kev (etwas off bei 758/1025kev) erkennen, der 186kev natürlich ganz prominent
ich lass mal noch laufen ob die besser rauskommen

Wäre dies heute noch der Fall, müsste man beim Uranglasur-Tellerspülen aufpassen, nicht zuviele Teller in der Spüle zu haben...("Küchenreaktor")

Norbert

   


EDIT: nach 3 weiteren Stunden...ist vorne etwas anders der 69,5 oder 74 (71kev bei mir) ist dazugekommen, log geht nicht aufm raysid nur ziehen

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@wrdmstr inc. Das sieht recht gut aus! Könntest Du mal schauen, wie die Grafik rauskommt, wennn Du die y-Achse auf eine logarithmische Skala stellst?

@NoLi Das mit den Verwandschaftsverhältnissen bei den Uranisotopen ist echt kompliziert! Im Uran kreuzen sich ja zwei Zerfallsreihen. Das heisst U238 und U235 haben unterschiedliche Mütter (und die Väter haben sich eh davon gemacht   ). Von daher können die beiden eigentlich auch keine Schwestern sein. Aber du hast insofern recht, beide haben wiederum unterschiedliche Töchter, die ihrerseits wieder für Nachwuchs in ihren eigenen Reihen sorgen. Aber wenn ich es richtig sehe, hat das U235 als Tochter das Th231, das nur wenig Gamma generiert und dann folgt das Pa231, das ne derartig lange HWZ hat, so dass man die Aktivität dann vergessen kann.

Auch beim U238 kommt hinter dem U234 was ziemlich Langlebiges (Th230), so dass da auch erstmal Schluss ist für ne Weile. Bis sich also über diese Lücke an HWZs hinweg ein Gleichgewicht eingestellt hat, bis dahin gibts vermutlich ganz neue Arten von Detektoren. Vielleicht wird man dann als Kind so genverändert, dass einem neben den Ohren Strahlungsdetektoren rauswachsen.   

Insofern ist also das chemisch gereinigte Uran doch was ganz Eigenständiges und man kann sich das natürliche Uranerz (also das U238+) aus dem Spektrum des gereinigten Uran und dem Spektrum des Radium zusammengesetzt denken. Die langlebigen Generationen dazwischen fallen gammaspektroskopisch gesehen quasi aus. Und die Töchter der U235-Reihe hinter dem U235 scheinen sehr "schwachbrüstig" zu sein, vermutlich weil das U235 selbst schon recht wenig hat  .

[opengeiger.de]

Ich habe mal ausgerechnet wer wieviel an Gewicht und wieviel an Aktivität zu einem g gereinigtem Uran beiträgt:

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Ist ja nicht allzuviel. Kann das stimmen?

PS: Mein Excel hat nen Dezimalpunkt!

[NoLi]

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Das heisst U238 und U235 haben unterschiedliche Mütter (und die Väter haben sich eh davon gemacht   ). Von daher können die beiden eigentlich auch keine Schwestern sein. Aber du hast insofern recht, beide haben wiederum unterschiedliche Töchter, die ihrerseits wieder für Nachwuchs in ihren eigenen Reihen sorgen.
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Ich denke, die beiden Uranisotope U-238 und U-235 stammen nicht von einer bzw. zwei Mütter ab, sondern sind beide primordiale Nuklide, geboren in einer Supernovaexplosion, und damit Schwestern.
Um U-235 aus einem Zerfall zu bekommen, müsste das "Gebärnuklid" Pu-239 sein (Halbwertszeit 24110 Jahre); um die jetzt noch vorhandene Menge U-235 zu gebären, müsste die Pu-239 Aktivität zum Zeitpunkt Null irre riesig gewesen sein (was wahrscheinlich kaum gehen würde wegen ). Ähnlich würde es sich beim U-238 verhalten (Gebärnuklid Pu-242, Halbwertszeit 375000 Jahre).
Aber wer weiß, war ja keiner dabei...

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Ist ja nicht allzuviel. Kann das stimmen?
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Ja, stimmt!

Norbert

[opengeiger.de]

@NoLi: Einverstanden, die Supernova-Theorie überzeugt! So Labor-Geburten können auch nicht gegen zwei hübsche, natürliche Schwestern antreten, solange wir ,,Hobby-Forscher" ein Gammaspektrum beurteilen und keine KI. 

Mittlerweile kann ich auch das volle Radiacode Spektrum der Uran-Fliese guten Gewissens zeigen. Die 2 kleinen Peaks an der richtigen Stelle, davon bin ich jetzt auch überzeugt, sind der eindeutige Nachweis von Protactinium Pa234m mit dem Radiacode. Damit ist auch klar, die Uranfarben sind einigermaßen frei vom Radium und seinen Töchtern, die das Spektrum das man sonst so von Uranerzen und Mineralien kennt, dominieren. Und man sieht im Uran ohne Isotopentrennung die deutliche Linie des U235 bei 186keV und eben die beiden sehr kleinen Pa234m Linien bei 766keV und 1001keV. 

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Man kann das Pa234m auch in Interspec erkennen und mit Müh und Not einen Peak-Fit machen. Aber besser kommt es raus wenn man das Spektrum mit der inversen DRF des RC-102 entzerrt und noch etwas glättet. Was mir auch nicht so bewusst war ist, dass das sowohl das Pa234m ne relativ ,,starke" Linie bei 43.5keV hat, als auch das U235 bei 41.96keV, die von der Detektoreffizienz des Radiacode quasi ,,verstärkt" werden. In Interspec werden sie so angezeigt (liegen aufeinander) wie sie der kleine Kristall sieht. Das könnte für den ,,Kink" links neben dem ,,Double Peak" des Th234 sorgen. Man findet diesen Pa234m Übergang mit all seinen Linien z.B. hier: http://www.lnhb.fr/nuclides/Pa-234m_tables.pdf , er wird sonst kaum erwähnt.

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Das Spektrum des gereinigten Urans scheint auch ein guter Geräte-Test zu sein, sowohl von der Auflösung her (Th234/U235) als auch von der Nachweisgrenze (Pa234m bei 1001keV). Jetzt würd mich echt mal interessieren, wie viel besser kommt das nun das beim RC-103 mit GAGG Kristall raus? Lohnen die extra-Investitionen dafür? Ich meine auch, der Raysid müsste das noch besser können. Und spannend wäre auch, wenn jemand eine Glasur aus DU-Farbe (depleted uranium) finden würde. Da müsste der U235 Peak dann stark reduziert sein, die Pa234m Peaks aber noch deutlich da sein.
 
Ein schönes Gamma-Spektrum für DU mit Erklärung gibt es bei Gammaspectacular:
https://gammaspectacular.com/phpBB3/viewtopic.php?t=1073&srsltid=AfmBOopkFkfcb8xrtZ0sEVqzp7uPrUqt8ke_JyNPD_VZGj_pbAeFaaFl

Ja, und das Spektrum der Uranglasur passt auch wirklich gut zur Gottow-Erde und dem zweiten Spektrum, das @Peter-1 davon erzeugt hat (https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php?msg=11536).

Aber  der Schlüssel zum Erfolg ist hier wirklich der ,,Betablocker". Hier also ein Bild meiner rudimentären Proben-Anordnung mit der kleinen Fläche an orangener Uranglasur (ca. 1x3cm Fläche etwa) auf der Fliese und darüber die zwei Scheiben aus 4mm dickem Plexiglas. Das lässt sich sicher noch etwas optimieren. Von der Menge Glasur her könnt man noch etwas mehr spendieren, die Geometrie könnte man verbessern und vielleicht auch die Art und Schichtung des ,,Betablockers". Ich bin mal gespannt, ob es jemand schafft mit einem derartigen Gerät wie dem Radiacode ein richtig schönes Spektrum zu erzeugen, wo man dann das Uran-235 und die Töchter der natürlichen Schwester U238 in ihrer vollen Schönheit bewundern kann.   

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[Peter-1]

Nach soviel Uran habe ich meine kleine Gottow Bodenprobe nochmal auf den Zähler gelegt.
An einigen Stellen könnte man Eu152 oder Eu154 sehen. Aber das ist ja kaum möglich. Was könnte es bei 343 keV sein ?  Pa234 ist jedenfalls schön zu sehen.

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Peter

[Gigabecquerel]

Der "343" keV peak wird 351 aus der Ra Kette sein, wir reden hier ja immernoch von Waldboden, in dem alles vorkommt. Dass man den 351 Peak sieht, aber z.B. kaum die 609 keV ist eine Frage der Detektor-Effizienzkurve. Eu und andere Spaltprodukte sind sicher keine drinnen.

[opengeiger.de]

Was könnte es bei 343 keV sein ?

In der Zerfallskette des U235 (Actinium Reihe) gäbe es den Alpha Übergang Bi211->Tl207 der deutlich Gamma (13%) bei 351keV produziert. Vielleicht? Ist ja aber auch wirklich ein kleines "Huggele" !!! 

PS: Und Pb214 hat seine stärkste Linie bei 352keV! Könnte also auch ne Ra226+Töchter Verunreinigung sein.

[NoLi]

...
PS: Und Pb214 hat seine stärkste Linie bei 352keV! Könnte also auch ne Ra226+Töchter Verunreinigung sein.

Na ja, die hatten damals für ihre Versuche auch Ra-226/Be Neutronenquellen im Einsatz. Die Quellen dürften so um die 10 mg Radiumelement enthalten haben, die Ra-226 Aktivität lag somit bei 370 MBq. Und wenn so ne Quelle (i.d.R. Radiumsalz im Glasröhrchen) mal undicht war oder gar zerbrach...

Norbert

Edit: eine RaBe-Neutronenquelle hatte sogar 500 mg ( 18,5 GBq), wie aus dieser Original-Versuchsbeschreibung (Seiten 5 + 6 + 13) hervorgeht: https://digital.deutsches-museum.de/de/digital-catalogue/archive-item/FA%2520002%252F629/#5
Auf den Seiten 26 + 27 Bilder vom Versuchsstand und der Versuchsanordnung ("Reaktor").

Norbert

[Peter-1]

Noch einmal gereinigtes Uran.
In der Bodenprobe von Gottow ist mir unterhalb der Th234 Linie bei 63 keV noch etwas aufgefallen. Also gesucht was gereinigtes Uran haben könnte. Siehe da eine Linie bei 16,7 keV tritt nun stark hervor. Was könnte das sein ?
Th234 hat eine Linie bei 15,74 keV , Pa234m bei 16,16 keV
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Peter

[Gigabecquerel]

Peter,
Du vertraust da etwas zu sehr auf deine Kalibration. Einzelne keV, oder sogar hunderte eV kann man mit NaI meist nicht bis nur schwer genau messen, gerade im unteren Energiebereich sind die Kristalle auch etwas nicht-linear, was eine gesonderte Kalibrierung im <50 keV Bereich benötigt, falls man da akkurat messen möchte.
Die Th und Pa Linien würde der Kristall eh nicht trennen, so wird nur eine breite Verteilung im Spektrum draus. Falls du eine Am-241 Quelle hast kannst du ja mal schauen, wie gut dein Detektor die <30 keV Linien auflöst und dann ggf. auf diese kalibrieren um eine genauere Aussage zu treffen.

[Peter-1]

Ja ist klar dass eine Trennung nicht möglich ist. Es ist nur die Frage, was es sein könnte.
Wie gut / schlecht mein Kristall bei niedrigen Energiene ist habe ich mit der Fluoreszenz getestet. Mit Am241 auf die Elemente gestrahlt ergibt sich das Bild.

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Peter

[opengeiger.de]

@Peter-1 Ich könnt mir denken, dass Du ganz unten, bei Dir kleiner 20keV, auch etwas in Probleme mit Deiner Elektronik läufst. Ein bisschen Rauschen wirst Du haben. Das heisst wenn Du die min Energy auf null stellst, müsste Dein ADC in den unteren Bins das Rauschen darstellen. Das ergibt auch einen "halben" Peak (halbe Gaussglocke). Wenn jetzt Pulse kommen, die grösser sind und das Signal darstellen, ergibt das den SNR. Jetzt kann man beim Theremina MCA die min Energy so setzen, dass die Rauschverteilung von unten her beschnitten wird, dann wird der Rauschpeak immer schmaler und der SNR wird besser. Idealerweise schneidest Du den Rauschpeak von unten her ganz ab, und bekommst nur Signalamplituden die drüber liegen. Aber dazu musst Du eben genau wissen bei wieviel keV die Rauschverteilung endet (z.B. < 3*sigma ist). Mach doch mal den Versuch und setz die min. Energy auf 0. Nicht, dass das ein Rauschpeak ist, der aus der Elektronik kommt und nicht aus der Probe.