Thorium 232 Referenzspektrum

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Ich habe von DL3HRT letzthin ein schönes Radiacode Thorium-Spektrum bekommen, das mit einer Messzeit gewonnen wurde, die lange genug war, damit auch in den Kanälen bei den hohen Energien genug Zählpulse liegen, so dass man die Zählrate als statistisch sicher annehmen kann. Das besondere an der Probe war, dass es sich um ein Magnetron-Röhre mit einer thorierten Wolframkathode handelt, wobei die Kathode luftdicht in der Röhre eingeschlossen ist. Das Thorium begünstigt die Glühemission, ganz ähnlich wie bei den Xenon-Gasentladungslampen in den Luxusautos, bei denen heute noch bis zu 3% Thorium enthalten sein kann (siehe auch https://de.wikipedia.org/wiki/Xenon-Gasentladungslampe).  Das besondere an der Magnetron-Röhre ist aber, dass sie sicher vor dem Ende des zweiten Weltkriegs hergestellt wurde und damit auch sehr altes Thorium enthält. Da das Thorium auch noch luftdicht eingeschlossen ist, kann man eigentlich davon ausgehen, dass auch das Thoron (Rn220) in der Zerfallskette den Glaskolben nicht verlassen konnte. Damit müsste sich eigentlich ein ideales radioaktives Gleichgewicht zwischen dem Thorium und seinen Zerfallsprodukten eingestellt haben. Demnach müssten dann alle gamma-aktiven Radionuklide in der Zerfallskette gemäß der Gleichgewichts-Verhältnisse vorhanden sein. 

Ich habe nun dieses Spektrum zu einem Thorium-Referenzspektrum gemacht, indem ich es mit Interspec nochmals auf der Energieskala kalibriert und durch eine proportionale Skalierung in ein synthetisch erzeugtes Spektrum umgewandelt habe, das nun eine Zählrate von genau 100cps bei einer Messzeit von 10Stunden aufweist, wenn man es in die Radiacode App einliest. Damit kann man es schön gegen selbst gemessene Spektren vergleichen. Leider kann man es nicht als Background unter die eigenen Spektren legen, weil die Radiacode App beim Background davon ausgeht, dass dieser mit derselben Kalibrierung aufgenommen wurde. Die Seriennummer des Geräts mit dem dieses Spektrum gemessen wurde habe ich im Header der xml-Datei auf die Seriennummer RC-101-00123 gesetzt. Man bekommt daher beim Einlesen unter Umständen auch erst einmal die Warnung, dass das Background-Spektrum von einem anderen (nämlich dem eigenen Gerät) stammt und es Konflikte mit dem importierten Spektrum beimBackground-Abzug geben könnte. Daher ist es am besten, man clickt vor dem Importieren im Spektrum View-Modus bei den Optionen auf die drei Punkte rechts ganz unten und da auf ,,Close Background" und entfernt so das bisher geladene Background Spektrum. Dann taucht diese Warnmeldung nicht auf. Das Thorium-Referenzspektrum müsste dann nach dem Import so rauskommen:
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Wenn man also auch die neueste Version 1.53 der App hat, oder eine andere Version, bei der die Energiekompensation mit der Version 1.53 übereinstimmt, dann sieht man als Dosisleistung aus diesem Spektrum 3.15uSv/h. Sobald Radiacode etwas an der Energiekompensation ändert, dann würde man das an diesem Wert merken. In diesem Spektrum sieht man nun alle wichtigen Peaks zu den intensivsten Gammalinien der Zerfallsprodukte. Die poppen auch bei der richtigen Energie auf, wenn man mit dem Cursor drüberfährt.

Man kann dieses Spektrum auch in Interspec importieren, Th232 als Referenz-Photopeak angeben, ein Alter von 50 Jahren und als Detector unter ,,Rel.Eff." die neueste Radiacode 102 DRF auswählen. Dann bekommt man alle Linien, die das Thorium erzeugen kann angezeigt und zwar mit der Linienstärke, die für einen Radiacode zu erwarten ist. Das heißt, hier wird nun nicht nur die Auswirkung des Alters nach dem Bateman-Gleichungssystem berücksichtigt (ideales Gleichgewicht vorausgesetzt) sondern auch die Detektoreffizienz des Radiacode, die dazu führt, dass man die Linien bei hoher Energie nur noch mit einer geringen Intensität wahrnehmen kann, wegen des kleinen Kristalls. Diese Linien kann man als CSV Exportieren und in Excel einlesen. Danach sortiert man am besten die Felder benutzerdefiniert in zwei Ebenen zuerst nach Particle und dann nach Gammas pro Sekunde pro Becquerel (g/Bq/second). Das ist die eigentliche Intensität einer Linie aus 1 Bq des Thorium. Da ist die Detektor Effizienz also noch nicht enthalten, aber das Alter. Wählt man nach der Sortierung in Excel die Top 6 aus, und hängt die besonders einsame und damit gut sichtbare Linie bei 1588.2keV weiter unten noch an, dann hat man alle relevanten Linien. Das sieht dann wie folgt aus:
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Interessant an der nach der theoretischen Linienintensität sortierten Liste ist, dass die Bi214 Linie bei 2614.533keV eigentlich die zweitstärkste Linie ist. Das merkt man aber nur mit einem sehr großen Kristall, der weitestgehend alle Photonen bei 2614keV auch einfangen kann. Der Radiacode sieht die Linie aber nur sehr schwach, weil viele dieser hochenergetischen Photonen einfach durchpfeifen und dabei etwas gestreut werden. Manche werden dann nach dieser Streuung auch abseits des Peaks im Comptongebirge bei niedrigerer Energie sichtbar. Die wenigen, die all ihre Energie abgeben und im Photopeak landen, erkennt man in der Spalte Yield*DRF, das ist das Produkt aus normaler Linienintensität (g/Bq/second) und der Detektor Effizienz, bzw. in der normierten Darstellung in der letzten Spalte. Deswegen hat diese Bi214-Linie dort nur den vorletzten Platz.

Umgekehrt aber, wenn man nun vom Radiacode eine Zählrate unter diesem Peak aus einem gemessenen Spektrum kennt, welche zu Yield * DRF proportional sein müsste, dann kann man durch Division mit DRF den Effekt der Verzerrung durch die Detektor Effizienz wieder rückgängig machen und bekommt eine Peakfläche die zur theoretischen Linienintensität proportional sein müsste. Da man dann für jeden Peak etwas bekommt, was zur theoretischen Intensität proportional ist, dann kann man aus jedem Peak auch die Aktivität zurückrechnen, wenn man die Gleichwichtsverhältnisse wieder entsprechend invers anwendet. Der verbleibende Proportionalitätsfaktor müsste am Ende für jeden Peak dieselbe Strahlungsgeometrie sein und somit auch konstant für jeden zurückgerechneten Aktivitätspeak, welcher eben zu ein und derselben Thoriumaktivität passt.

Wenn man das Alter nicht zurückrechnet, dann bekommt man die nuklidspezifische Aktivität gemäß den Gleichgewichtsverhältnissen, die sich idealerweise eingestellt haben. Die Summe aller dieser Beiträge ist dann eine Größe die zur Dosisleistung proportional sein muss. Das ist die Basis der sogenannten Energiekompensation. Soweit die Theorie. Das wollte ich nun an diesem Spektrum testen. Allerdings ist mir bisher der Nachweis noch nicht 100% geglückt, so dass diese theoretischen Zusammenhänge sich jetzt an dem Röhrenspektrum auch eindeutig nachweisen lassen. Oder ich habe noch nicht alles richtig verstanden. Ich habe das Bateman-Gleichungssystem schon vor längerem mal für das Th232 mit einer Simulation gelöst und das hat eigentlich auch mit der Literatur übereingestimmt. Aber so ganz will das bei der Röhre noch nicht zusammenpassen. Aber vielleicht hilft mir ja jemand mit der Rechnerei. Mit dem Thorium-Referenzspektrum und den Zahlen aus Interspec liegt eigentlich alles auf dem Tisch, was man für die Rechnung bräuchte.

Macht nicht jemand zufällig gerade ne Aus-oder Weiterbildung, wo das eine Prüfungsaufgabe sein könnte?      

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Ja, die Bereitstellung der Detektor Effizienz für den Radiacode hat ja die Hoffnung genährt, man könnte nun selbst unter Zuhilfenahme von Interspec vielleicht doch auch eine Aktivitätsberechnung hinbekommen. Das Thorium-Referenzspektrum wäre eigentlich ein sehr schönes Bespiel, da es viele schön verteilte Linien aufweist und auch nicht so selten vorkommt. Allerdings scheint sich diese Hoffnung genauso wenig zu erfüllen, als damals, als wir mit der Lutetium-Kalium Kalibrierung was ganz Ähnliches versucht hatten.

Ich habe jetzt noch etwas auf den Daten des Th232 Referenzspektrums rumgerechnet und bin mir eigentlich recht sicher, dass die Vorgehensweise stimmen müsste. Aber so richtig von Erfolg gekrönt scheint das nicht zu sein. Dennoch will ich sie hier mal vorstellen, vielleicht hat ja jemand noch eine zündende Idee.

Also zunächst einmal kann man die cps unter den Peakflächen, welche man mit Interspec in das Th232 Referenzspektrum fitten kann, den erwarteten und mit der DRF bewerteten Linien-Intensitäten gegenüberstellen. Dazu habe ich das Ergebnis des Peak-Fittings ebenfalls als CSV exportiert und an die Linien-Daten der Reference Photopeaks  mit allen weiteren Berechnungen angehängt (gelbe Überschriften):
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Trägt man also die cps der gemessenen Peakflächen (FWHM CPS) über den erwarteten Peakflächen, die von Interspec unter Yield*DRF gelistet sind, auf sieht das noch recht plausibel aus:
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Man sieht ganz deutlich, dass sich die Detektor Effizienz in ähnlicher Weise in den gemessenen Peakflächen manifestiert, wie in den mit der DRF bewerteten theoretischen Linien-Intensitäten.

Nun kann man sagen, dass sich die Wirkung der Detektor Effizienz auch rückgängig machen lassen muss, da die DRF ja bekannt ist. Und Interspec stellt sie in der Spalte DRF Intrinsic Efficiency für die Energien der Zerfallsprodukte als Werte zur Verfügung. Das heißt, ich kann nun die gemessenen Peakflächen durch diese DRF-Werte teilen, und bekomme so die cps der Peakflächen, als hätte ich einen unendlich großen Kristall. Und dieses Ergebnis muss ja zu den erwarteten theoretischen Linien-Intensitäten in der Spalte g/Bq/second proportional sein, das ist die Gamma-Intensität pro Bq für das 50 Jahre alte Th232. In die Proportionalitätskonstante geht nur die Menge Thorium in dem Magnetron ein, sowie die Geometrie, wenn man Abschirmungseffekte vernachlässigt. Beides kann man in einem Korrelationsplot einander gegenüberstellen und damit versuchen, die Proportionalität mit Hilfe einer Regression zu bestimmen. Das muss eigentlich ganz unabhängig von der Energie für jedes Nuklid stimmen.
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Man sieht schon, toll kommt diese Korrelation nicht raus, aber ich kann zumindest einen groben Zusammenhang bestimmen. Mit diesem Zusammenhang, der hier aber nur im Mittel über alle Nuklide gut ist, kann ich nun die cps der gemessenen Peakflächen auf theoretische Peakflächen ohne Einfluß der Detektor Effizienz hochrechnen. Das wären die von einem großen Kristall zu erwartenden (entzerrten) Peakflächen mit einer energieunabhängigen Effizienz von eins. Stellt man das nun zusammen mit den erwarteten Linienintensitäten in g/Bq/second in einer Grafik dar, dann sieht man schnell, das passt jetzt nicht mehr so toll:
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Daraus kann ich nun  für jedes Nuklid den Fehler gegenüber den theortischen Linienintensitäten bestimmen und bei der Energie der Linie entsprechend auftragen:
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Man kann jetzt also erkennen, dass der Fehler schon gewaltig ist. Besonders groß wird er für das Ac228 bei 1588keV. Aber auch die Ac228 Linie bei 338keV zeigt über 100% Fehler. Die anderen Linien, naja. Also ich würde mal sagen, da klafft doch noch ganz schön eine Lücke zwischen Praxis und Theorie. Falls also jemand ne Idee hat was hier den nicht unerheblichen Fehler erzeugt, der sollte es kundtun, wir sind ja lernfähig. Eine vage Idee als Fehlerquelle hätte ich noch, es ist auch wieder die Compton Streuung. Im Prinzip stellen die Peakflächen des kleinen Kristalls bei hohen Energien nur einen Bruchteil der wahren Photopeak Effizienz eines großen Kristalls dar. Der Rest verteilt sich links von der Comptonkante bis zum Beginn des Spektrums. Könnte das eine Ursache sein? Dann aber wird die von der Radiacode App bereitgestellte Aktivitätsbestimmung auch sehr ungenau sein, zumindest für Monazitsand. Was meint Ihr?

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Ich habe jetzt auch nochmal meine Gleichgewichtsrechnereien geprüft und geschaut, ob das mit dem, was Interspec so als Werte für 50 Jahre altes Thorium ausspuckt zusammenpasst. Aber das passt alles. Es geht dabei um das, was in der Spalte ,,g/Bq/second" steht. Das ist die Intensität der Linien bei dem gegebenen Alter des Th232:
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Um das nachzurechnen, habe ich das System der verketteten Zerfallsgleichungen (auch unter dem Namen Bateman Gleichungssystem bekannt) mit einem Matlab Skript rekursiv gelöst. Diese Lösung ist in dem Buch von Hanno Krieger, "Grundlagen der Strahlungsphysik und des Strahlenschutzes" beschrieben.
Das kommt graphisch dann so raus:
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Man sieht also, wie sich die Stärke der Linien über Zeit ändern, während sich das Gleichgewicht einstellt. Ich habe hier nur die im Referenzspektrum sichtbaren Linien geplottet. ,,b r g c m s" steht für die Farben der Linienenergien der Reihe nach. Zählt man die Werte aller Linien zusammen, bekommt man die interessante Änderung der gesamten Gamma-Aktivität von Thorium über seinem Alter, die erst ein paar Jahre lang abnimmt und dann wieder über den Anfangswert hinaus ansteigt, weil dann die längerlebigen Töchter ausgewachsen sind und immer mehr mithelfen.

Wenn ich die Werte für 50 Jahre ausgeben lasse, kommt bei mir das für die Energien 238 338 911 583 1588 2614 raus:

50.0000   0.4344   0.1124   0.2574   0.3044   0.0321   0.3572   
Das passt also schon recht gut mit der Tabelle von Interspec oben zusammen. Also ich denke, das stellt sicher, dass ich den Sinn dieser Spalte in Interspec schon richtig verstanden habe. An dem kann's also nicht liegen.   

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Auch im Thorium-Referenz-Spektrum, das aus dem Spektrum der Magnetron-Röhre von @DL3HRT abgeleitet ist, kann man die Vernichtungsstrahlung bei 511keV erkennen. Dazu muss man den "Amplif."-Regler (Spektrum-Entzerrung) ganz nach rechts drehen und in den Bereich um 500keV zoomen:
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Diese Strahlung entsteht, wenn Materie und Antimaterie vernichtet werden, in dem Fall Elektron und Positron. Die 511keV  ergeben sich aus m0_e*c^2, wenn m0_e die Elektronen-Ruhemasse ist. Man kann also mit dem Radiacode auch Antimaterie nachweisen . Woher diese Antimaterie stammt, wird hier diskutiert:
https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php?msg=32001

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Manchmal "verirren" sich ja auch interessierte Schüler ins Forum. 

Nicht selten haben sie dabei Physik in der Kursstufe eines MINT Gymnasiums belegt und suchen nach einem Thema für die GFS (Gleichwertige Festsstellung von Schülerleistung bzw. umgangssprachlich "die Ganze Familie Schafft"). Manchmal aber versuchen die Eltern auch nur das Abitur zu retten und den Sprössling zu einer noteneffizienten Facharbeit zu bewegen. 

Dann hätte ich hier jetzt einen sehr interessanten Themenvorschlag: "Messung der Lichtgeschwindigkeit mit einem modernen Geigerzähler". 

Die Arbeit könnte so aussehen:
Ferienausflug zum Goldwaschen in Bayern mit Sammeln von Schwermetallsand (statt des Goldes), einen Ausflug zum Probensammeln an den Hirschgraben bei Karlsruhe (Cs137 kontaminierte Erde), Beschaffung von 10g Lutiumoxid im Internet, Papa oder Mama kauft einen Radiacode, Energiekalibration des Radiacode mit Schwerpunkt zwischen 300 und 600keV mit dem Lu2O3 und der Hirschgrabenerde, Messung des Spektrums des Schwermetallsands und schließlich die Identifikation des 511keV Peaks. Alles genehmigungsfrei. Rechnung c=sqrt(511keV*e/1eV/m0_e)=SQRT(511000eV*1.6E-19C/9.1093837139E-31kg)=299589055m/s als Nachweis. Darstellung der Funktionsweise eines Szintillationsdetektors am Beispiel des Radiacode. Erklärung des radioaktiven Gleichgewichts am Beispiel Thorium. Wissenschaftliche Erklärung der Vernichtungsstrahlung.

Dann müsste zumindest die Note in Physik gerettet sein. 

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Der Vollständigkeit sollte ich hier jetzt noch erwähnen, dass wir das Thema: Wie misst man die Lichtgeschwindigkeit mit einem modernen "Geigerzähler" mit dem Spektrum des Kalium besser gelöst haben. Siehe:  https://www.geigerzaehlerforum.de/index.php/topic,2456.0.html

Das richtige Ergebnis erhält man aber genauso für die Comptonkante der 2614keV-Linie der Thorium-Tochter Tl208 gemäß der beim Kalium hergeleiteten Formel:

c = sqrt(2*Egamma*(Egamma/Ec-1)/m0e) = 3E+8 m/s

wenn man für Egamma=2614keV der Tl208-Linie einsetzt und im Th232+ Spektrum den Wert von 2381.25keV für die Comptonkante ermittelt und hier ebenfalls einsetzt. m0e in der Formel ist die Elektronen-Ruhemasse. Diese Rechnung geht für jede andere Comptonkante, die man messtechnisch gut bestimmen kann natürlich auch. Das ist mit dem Radiacode wegen des kleinen Kristalls viel einfacher als mit einem großen NaI-Kristall.